近日，環(huán)境與建筑學(xué)院能源與環(huán)境工程專業(yè)博士生畢付坤以第一作者身份在環(huán)境領(lǐng)域頂級(jí)期刊《環(huán)境科學(xué)與技術(shù)》（Environmental Science & Technology，IF：11.357）上發(fā)表了題為“氯配位鈀單原子增強(qiáng)了對(duì)揮發(fā)性有機(jī)化合物降解的抗氯性：機(jī)理研究”（Chlorine-Coordinated Pd Single Atom Enhanced the Chlorine Resistance for Volatile Organic Compound Degradation: Mechanism Study）的研究論文。上海理工大學(xué)為唯一完成單位，環(huán)建學(xué)院研究生趙震遠(yuǎn)、楊陽、高維康以及劉寧教授為共同作者，張曉東副教授和黃遠(yuǎn)東教授為共同通訊作者。
揮發(fā)性有機(jī)化合物（Volatile Organic Compounds，VOCs）作為一類常見的氣態(tài)污染物，其來源廣泛，通常在煤炭加工、噴涂印刷、汽車尾氣以及室內(nèi)的家具裝修等過程中會(huì)產(chǎn)生大量的揮發(fā)性有機(jī)化合物，對(duì)人體健康和環(huán)境造成嚴(yán)重的危害。研究表明，揮發(fā)性有機(jī)化合物會(huì)在光照的作用下與空氣中的強(qiáng)氧化性物質(zhì)發(fā)生光化學(xué)反應(yīng)產(chǎn)生臭氧和二次有機(jī)氣溶膠，二次有機(jī)氣溶膠會(huì)吸附空氣中存在的硝酸鹽、硫酸鹽等形成細(xì)顆粒物PM2.5，造成嚴(yán)重的環(huán)境污染問題。為解決大氣污染現(xiàn)狀，“十四五”規(guī)劃中明確提出“要加強(qiáng)揮發(fā)性有機(jī)化合物的綜合治理”。因此，環(huán)建學(xué)院黃遠(yuǎn)東教授和張曉東副教授帶領(lǐng)團(tuán)隊(duì)開展了揮發(fā)性有機(jī)物控制和消除等方面的研究。
對(duì)于揮發(fā)性有機(jī)化合物的降解，通常采用的是催化氧化法，即在催化劑的作用下將揮發(fā)性有機(jī)化合物低溫氧化為二氧化碳和水蒸氣。對(duì)于這種方法來說，最關(guān)鍵的一點(diǎn)就是開發(fā)出高效經(jīng)濟(jì)的催化劑。負(fù)載型貴金屬催化劑，由于其優(yōu)異的催化活性而廣泛應(yīng)用于揮發(fā)性有機(jī)化合物的低溫催化降解。
然而，在實(shí)際的工業(yè)排放條件下，揮發(fā)性有機(jī)化合物的排放中往往會(huì)伴隨著少量的含氯揮發(fā)性有機(jī)化合物（Chlorinated Volatile Organic Compounds, CVOCs）。由于氯物種的存在，在揮發(fā)性有機(jī)物的降解過程中，氯會(huì)與催化劑中的貴金屬活性組分發(fā)生反應(yīng)產(chǎn)生非活性的氯化物或氯氧化物，造成催化劑失活。為提高負(fù)載型貴金屬催化劑的耐氯中毒能力，減輕在降解過程中含氯揮發(fā)性有機(jī)化合物對(duì)催化劑的毒害，團(tuán)隊(duì)利用合成催化劑過程中殘留的氯物種，構(gòu)建了氯配位的鈀單原子（Pd1-Cl）催化劑，以甲苯、苯以及二甲苯為模型污染物，探究了鈀單原子在降解揮發(fā)性有機(jī)化合物過程中的抗氯作用及抗氯毒害機(jī)理。該研究為合理設(shè)計(jì)高耐氯催化劑，改善大氣環(huán)境污染現(xiàn)狀具有重要意義。
該研究揭示了氯配位鈀單原子催化劑在提高負(fù)載型貴金屬催化劑降解過程中抗氯能力的重要作用，為開發(fā)揮發(fā)性有機(jī)化合物降解高抗氯毒害的催化劑提供重要的理論依據(jù)，研究成果具有較高的創(chuàng)新性。
據(jù)了解，《環(huán)境科學(xué)與技術(shù)》是由美國化學(xué)學(xué)會(huì)出版發(fā)行的一部半月刊，2021年影響因子為11.357。作為環(huán)境科學(xué)與生態(tài)學(xué)領(lǐng)域的TOP期刊，其旨在實(shí)現(xiàn)變革和確定方向，為科學(xué)家、政策制定者和廣泛的環(huán)境團(tuán)體等多學(xué)科和不同受眾發(fā)表嚴(yán)謹(jǐn)而有力的論文。自1967年創(chuàng)刊以來，在全球環(huán)境運(yùn)動(dòng)的發(fā)展中發(fā)揮了歷史性的作用。該期刊為環(huán)境科學(xué)家和工程師提供了國際一流的環(huán)境研究成果，并為全球環(huán)境決策提供了依據(jù)。該雜志推進(jìn)了對(duì)復(fù)雜環(huán)境現(xiàn)象的嚴(yán)謹(jǐn)研究，同時(shí)促進(jìn)了關(guān)鍵環(huán)境問題的解決。
氯配位鈀單原子催化劑抗氯機(jī)理及甲苯降解路徑示意圖
催化降解甲苯中間產(chǎn)物研究及抗氯毒害機(jī)理
論文連接：
https://doi.org/10.1021/acs.est.2c06886
供稿：環(huán)建學(xué)院
