光/光電催化技術被認為是理想的環(huán)境污染治理和潔凈能源生產(chǎn)技術，對推動“碳達峰，碳中和”驅(qū)動的能源結構調(diào)整以及我國能源科技水平的發(fā)展至關重要。李貴生教授團隊長期致力于光/光電催化綠色技術研究，通過設計各類高效光電催化電極系統(tǒng)用于有機污染物深度礦化與分解水制氫、CO2還原制備燃料等，實現(xiàn)對環(huán)境污染物的處理與資源化。李貴生教授正在組建環(huán)境催化方向相關團隊，近期團隊在光催化制氫、光電催化(PEC)污染物降解協(xié)同制氫以及光電催化CO2還原領域的材料研發(fā)及機理探究方面取得了創(chuàng)新性成果，4篇相關論文成果以通信作者身份發(fā)表在國際高水平期刊《先進功能材料》(Advanced Functional Materials)、《化學工程雜志》(《Chemical Engineering Journal》)上。
團隊與香港大學David Lee Phillips教授合作，針對CdS材料光穩(wěn)定性差、載流子分離效率低等問題，以富勒烯增強的石墨烯為載體，構筑了一種穩(wěn)定性高、光催化性能好的CdS基光催化劑，實現(xiàn)了高效可見光驅(qū)動分解水制氫。相關研究成果以《富勒烯-石墨烯受體驅(qū)動超快載流子動力學實現(xiàn)可持續(xù)CdS光催化制氫》(Fullerene-Graphene Acceptor Drives Ultrafast Carrier Dynamics for Sustainable CdS Photocatalytic Hydrogen Evolution)為題發(fā)表在國際高水平期刊《先進功能材料》(Advanced Functional Materials) (DOI: 10.1002/adfm.202201357)上。
圖1.石墨烯-富勒烯載體驅(qū)動界面的CdS載流子遷移
在光電催化污染物降解協(xié)同制氫領域，團隊通過誘導鐵電材料產(chǎn)生強極化電場，基于“多場耦合”的方式，增強p-n異質(zhì)結之間形成的內(nèi)建電場；通過分析鐵電極化在控制各種異質(zhì)結半導體系統(tǒng)的能帶結構和電荷轉移行為，闡明了PEC系統(tǒng)的去污-制氫協(xié)同機制。相關研究成果以《極化電場增強光電催化協(xié)同環(huán)境修復制氫》(Polarization field promoted photoelectrocatalysis for synergistic environmental remediation and H2 production)為題發(fā)表在國際高水平期刊《化學工程雜志》(《Chemical Engineering Journal》) (2022, 437, 135132)上。
圖2.不同光陽極構建的PEC系統(tǒng)的工作機制示意圖
光電催化還原CO2是利用太陽能激發(fā)光催化劑產(chǎn)生電子還原CO2合成甲烷、乙烯、乙醇等有機化合物或者液體燃料。由于其反應條件溫和、高效利用太陽能實現(xiàn)CO2的資源化利用，光電催化還原CO2被稱之為“人工光合作用”。團隊發(fā)展了Cu2O/SnOx復合納米線用于構筑光電催化還原CO2光陰極，實現(xiàn)了高效穩(wěn)定還原CO2制備CO/H2，深入研究了中間體及產(chǎn)物在催化劑表面的吸附與脫附過程，闡明了催化機理。相關研究成果以《SnOx增強Cu2O納米線光電陰極活性用于CO2光電催化還原合成氣》(Photoelectrocatalytic Reduction of CO2 to Syngas via SnOx-Enhanced Cu2O Nanowires Photocathodes)為題發(fā)表在國際高水平期刊《先進功能材料》(Advanced Functional Materials) (2022, 32, 2109600)上。
圖3.Cu2O/SnOx復合納米線光陰極的制備(a)，光電催化原理示意圖(b)，光電催化CO2性能(c)及原理圖(d)
此外，團隊與香港城市大學Michael K. H. Leung教授合作，系統(tǒng)綜述了光催化燃料電池在污染物治理及制備氫能領域中的發(fā)展與應用，相關研究成果以《光催化燃料電池-綜述》(Photocatalytic Fuel Cell-A Review)為題發(fā)表在國際高水平期刊《化學工程雜志》(Chemical Engineering Journal) (2022, 428, 131074) 上。
【相關】
論文鏈接：
1.https://doi.org/10.1002/adfm.202201357
2.https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.135132
3.https://doi.org/10.1002/adfm.202109600
4.https://doi.org/10.1016/j.cej.2021.131074
供稿：材化學院
